Effect of hydration temperature on the structure reconstruction of Mg-Al-Y layered materials - 18/08/17

Effet de la température d'hydratation sur la reconstruction de la structure des matériaux stratifiés Mg-Al-Y

Doi : 10.1016/j.crci.2017.07.002

Rodica Zăvoianu ^a , Ruxandra Bîrjega ^b , Emilian Angelescu ^a , Octavian D. Pavel ^a,^⁎
^a University of Bucharest, Faculty of Chemistry, 4-12 Regina Elisabeta Av., Bucharest, 030018, Romania
^b INFLPR, National Institute for Lasers, Plasma and Radiation Physics, Măgurele, 077125, Romania

^∗Corresponding author.

Sous presse. Épreuves corrigées par l'auteur. Disponible en ligne depuis le Friday 18 August 2017
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Abstract

This contribution investigates the obtaining of layered double hydroxides (LDHs) modified with different concentrations of yttrium and the effect of the yttrium concentration and temperature during the rehydration of the mixed oxides derived from these solids. Mg₃Al_(1−x)Y_x-LDH (where x = 0.04–0.6) have been prepared using the standard coprecipitation method under low supersaturation conditions. After the calcination of these solids (460 °C, 18 h), the corresponding mixed oxides were obtained. The reconstruction of the layered structure was attempted by rehydration of the mixed oxides under two different conditions: (1) at 25 °C and (2) at 70 °C. All the aforementioned solids have been characterized by chemical analysis, X-ray diffraction, DRIFTS spectra, N₂ adsorption–desorption isotherms, and determination of base sites. Their catalytic activity was tested in cyanoethylation of ethanol with acrylonitrile. The results obtained after the characterization and the catalytic activity tests were compared with those obtained for a standard hydrotalcite Mg₃Al.

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Résumé

Cette contribution étudie l'obtention d'hydroxydes doubles en couches (LDH) modifiés avec différentes concentrations d'yttrium et l'effet de la concentration d'yttrium et de la température pendant l'hydratation des oxydes mixtes dérivés de ces solides. Des composés de formule Mg₃Al_(1−x)Y_x-LDH (x=0.04–0.6) ont été préparés par la méthode de coprécipitation standard à faible sursaturation. Après calcination de ces solides (460 °C, 18 h), on obtient les oxydes mixtes correspondants. La reconstitution de la structure stratifiée a été tentée par hydratation des oxydes mixtes dans deux conditions différentes : (i) à 25 °C, (ii) à 70 °C. Tous les solides mentionnés ci-dessus ont été caractérisés par analyse chimique, XRD, DRIFTS, BET et détermination des sites basiques. Leur activité catalytique a été testée dans la cyanoéthylation de l'éthanol avec l'acrylonitrile. Les résultats obtenus après la caractérisation et les essais d'activité catalytique ont été comparés à ceux obtenus pour une hydrotalcite standard Mg₃Al.

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Graphical abstract

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Highlights

•	The driving force for the inclusion of Y in the brucite-type layer is its presence in a molar amount exceeding aluminum.
•	At 70 °C the amount of OH⁻ groups embedded is more pronounced than at 25 °C.
•	The increase in basicity is closely linked to the presence of yttrium due to its lower electronegativity.
•	For all catalysts, the selectivity of β-ethoxyproprionitrile is >99% and there was no polymerization of acrylonitrile.
•	The most active catalyst Mg₃Al_0.4Y_0.6-MO was stable for more than five cycles.