Based on an early proposition by R.J. Glauber in 1967, the possibility to break centrosymmetry in molecular media by interference between one- and two-photon absorption pathways has been implemented in polymers throughout the last decade. This effect has been more recently advantageously generalized to optically induce adjustable multipolar molecular ordering in polymer thin films for nonlinear optics. A major benefit of this approach lies in the control of the final molecular orientational distribution by pure optical parameters such as phase or polarization of write beams. In this article, we extend a tensorial multipolar engineering experiment to encompass tensorial monitoring of photo-induced molecular orientational orders up to the 4th order. Coherent control of optical write beams, combined with real-time tensorial probing of optical properties in the material, provide access to a complete characterization of each excitation pathway contributing to the process. To cite this article: S. Brasselet et al., C. R. Physique 3 (2002) 479-492.

Issue d'une proposition de R.J. Glauber en 1967, l'utilisation de l'interférence entre deux chemins d'absorption à un et deux photons dans le but de briser la centrosymétrie d'un milieu moléculaire est apparue il y a une dizaine d'années. Cet effet a pu être généralisé de manière à induire des ordres orientationels moléculaires à symétrie multipolaire dans les films polymères pour l'optique non linéaire. Dans cet article, nous étendons le concept d'écriture tensorielle multipolaire à la lecture en temps réel des paramètres d'ordre tensoriels photo-induits jusqu'à l'ordre 4. Le contrôle cohérent des faisceaux optiques d'écriture, couplé à une lecture tensorielle des propriétés optiques induites dans le matériau, permet une caractérisation complète de la contribution de chaque chemin d'excitation. Pour citer cet article : S. Brasselet et al., C. R. Physique 3 (2002) 479-492.