Influence of the formulation of catalysts deposited on cordierite monoliths for acetic acid oxidation - 10/03/18
Influence de la composition des catalyseurs déposés sur des monolithes en cordiérite pour l'oxydation de l'acide acétique
Abstract |
Monolithic catalysts are prepared by washcoating cordierite monoliths with different sols (Pt/Al2O3, Pt/CeO2, Pt/ZrO2, Pt/Al2O3-CeO2, Pt/Al2O3-ZrO2, and Pt/CeO2-ZrO2). These sols are prepared by a sol–gel process and characterized by specific surface area (SBET), inductively coupled plasma, hydrogen chemisorption, high-resolution transmission electron microscopy, field emission scanning electron microscopy, oxygen storage capacity, X-ray diffraction, temperature-programmed reduction, CO2 chemisorption, and the model reaction of 3,3-dimethylbutene isomerization. The catalytic performances of the monolithic catalysts are then evaluated for the acetic acid oxidation. The nature of catalyst coating has been found to influence the adherence with the cordierite monolith and the presence of cerium in the catalyst appears to increase the adherence of the latter. Pt/CeO2, Pt/Al2O3-CeO2, and Pt/CeO2-ZrO2 are found to be the most reducible catalysts (oxygen storage capacity and temperature-programmed reduction) and to have the lowest acidities (3,3-dimethylbutene isomerization). CO2 chemisorption shows that these catalysts possess a good basicity. From the relation established between the catalytic activity and the redox and acid–base properties it has been concluded that the reducibility is the key factor for a good catalytic activity although the basicity has a significant influence on the catalytic performance.
Le texte complet de cet article est disponible en PDF.Résumé |
L'oxydation catalytique de l'acide acétique a été étudiée sur des catalyseurs monolithiques enduits de divers matériaux à base de platine. Les matériaux utilisés sont Pt/Al2O3, Pt/CeO2, Pt/ZrO2, Pt/Al2O3-CeO2, Pt/Al2O3-ZrO2 et Pt/CeO2-ZrO2. Les solutions d'enduction ont été préparées par la méthode sol–gel et les matériaux ont, dans un premier temps, été caractérisés par mesure de surface spécifique (SBET), analyse élémentaire (ICP), chimisorptions d'hydrogène et de CO2, microscopie (HRTEM et FESEM), mesure des capacités de stockage de l'oxygène (OSC), diffraction des rayons X (XRD), réduction en température programmée (TPR) et la réaction modèle d'isomérisation du 3,3-diméthylbutène. Les performances catalytiques des solides ont ensuite été évaluées pour la réaction d'oxydation de l'acide acétique. Il semble que la nature de la solution d'enduction influence l'adhérence aux parois du monolithe. Ainsi la cérine apparait comme le support qui adhère le mieux au monolithe et la zircone celui qui adhère la moins bien. Les caractérisations semblent montrer que Pt/CeO2, Pt/Al2O3-CeO2 et Pt/CeO2-ZrO2 sont les matériaux les plus réductibles (OSC et TPR), ainsi que la plus faible acidité (isomérisation du 3,3-diméthylbutène). La chimisorption de CO2 indique que ces solides présentent une basicité intéressante. À partir de la relation entre l'activité catalytique et les propriétés redox et acido-basiques, il semble que la réductibilité des matériaux soit le paramètre clé afin d'obtenir une bonne activité catalytique, bien que la basicité ait également une influence significative sur les performances des matériaux.
Le texte complet de cet article est disponible en PDF.Mots clés : Catalyse hétérogène, Acide acétique, Oxydation catalytique, Monolithes, Platine, Basicité, Oxydo-réduction
Keywords : Heterogeneous catalysis, Acetic acid, Catalytic oxidation, Monoliths, Platinum, Basicity, Redox chemistry
Plan
Vol 21 - N° 3-4
P. 182-193 - mars 2018 Retour au numéroBienvenue sur EM-consulte, la référence des professionnels de santé.