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Étude expérimentale de la réactivité du CO2 supercritique vis-à-vis de phases minérales pures. Implications pour la séquestration géologique de CO2 - 01/01/05

Doi : 10.1016/j.crte.2005.07.012 
Olivier Regnault a, Vincent Lagneau a, , Hubert Catalette b, Hélène Schneider b
a Centre dʼinformatique géologique, Institut de géosciences, École des mines de Paris, 35, rue Saint-Honoré, 77 305 Fontainebleau cedex, France 
b EDF R&D, département « Étude des matériaux », site des Renardières, route de Sens, Écuelles, 77818 Moret-sur-Loing cedex, France 

Auteur correspondant.

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Résumé

La séquestration des émissions industrielles de CO2 dans des aquifères salins profonds ou des réservoirs épuisés est une des solutions techniques envisagées pour limiter le rejet de gaz à effet de serre dans lʼatmosphère : le confinement repose alors sur différents mécanismes de piégeage (solubilisation du CO2 supercritique, CO2(sc), alliée à de faibles vitesses dʼécoulement, piégeage minéral) et sur la présence dʼune couverture imperméable qui empêche la fuite du CO2(sc), moins dense que lʼeau de formation ; lʼefficacité de la séquestration repose ainsi fortement sur lʼétanchéité de la couverture. Les mécanismes de dégradation de la couverture doivent donc être identifiés et quantifiés afin de participer à lʼanalyse de sûreté du site : dégradation chimique, réactivation de fractures, perçage capillaire, attaque des scellements des puits dʼinjection, etc. La réactivité des minéraux de lʼencaissant vis-à-vis du CO2(sc) fait partie de ces mécanismes potentiels, mais elle reste à ce jour largement méconnue. Cette étude présente les résultats de tests de réactivité dans de telles conditions. Des expériences en batch ont été menées entre des phases minérales pures et du CO2(sc) anhydre ou un mélange CO2(sc)-H2O à 200°C et 105/160 bar. Après 45 à 60 jours de mise en contact, nous avons relevé des indices dʼune réactivité non négligeable, y compris en lʼabsence complète dʼeau. Ainsi, en présence du mélange CO2(sc)-H2O, la portlandite est entièrement recristallisée en calcite, et lʼanorthite présente de nombreuses figures de dissolution, associées à des cristallisations secondaires de calcite, aragonite, tridymite et smectites. En milieu CO2(sc) pur, la portlandite est carbonatée en calcite et aragonite et lʼanorthite présente des traces dʼaltération en surface, associées à une cristallisation secondaire de calcite fibreuse. Pour citer cet article : O. Regnault et al., C. R. Geoscience 337 (2005).

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Abstract

Carbon dioxide sequestration in deep aquifers and depleted oilfields is a potential technical solution for reducing green-house gas release to the atmosphere: the gas containment relies on several trapping mechanisms (supercritical CO2, CO2(sc), dissolution together with slow water flows, mineral trapping) and on a low permeability cap-rock to prevent CO2(sc), which is less dense than the formation water, from leaking upwards. A leakproof cap-rock is thus essential to ensure the sequestration efficiency. It is also crucial for safety assessment to identify and assess potential alteration processes that may damage the cap-rock properties: chemical alteration, fracture reactivation, degradation of injection borehole seals, etc. The reactivity of the host-rock minerals with the supercritical CO2 fluid is one of the potential mechanisms, but it is altogether unknown. Reactivity tests have been carried out under such conditions, consisting of batch reactions between pure minerals and anhydrous supercritical CO2, or a two-phase CO2/H2O fluid at 200°C and 105/160 bar. After 45 to 60 days, evidence of appreciable mineral-fluid reactivity was identified, including in the water-free experiments. For the mixed H2O/CO2 experiments, portlandite was totally transformed into calcite; anorthite displayed many dissolution patterns associated with calcite, aragonite, tridymite and smectite precipitations. For the anhydrous CO2 experiments, portlandite was totally carbonated to form calcite and aragonite; anorthite also displayed surface alteration patterns with secondary precipitation of fibrous calcite. To cite this article: O. Regnault et al., C. R. Geoscience 337 (2005).

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Mots-clés : Séquestration de CO2, Réactivité du CO2 supercritique, Phases minérales pures, Étude expérimentale

Keywords : CO2 sequestration, Supercritical CO2 reactivity, Pure mineral phases, Experimental study


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Vol 337 - N° 15

P. 1331-1339 - novembre-décembre 2005 Retour au numéro
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