Nonlinear optical activity in chiral molecules is investigated. We first examine the importance of the nonlocality of the light-matter interaction in optical activity and extend this concept to second-order (surface second harmonic generation) and third-order (nonlinear circular dichroism) nonlinear optical phenomena. Microscopic models are also discussed. Various phenomena derived from these considerations are demonstrated experimentally with specially-synthesized chiral molecules. To cite this article: F. Hache et al., C. R. Physique 3 (2002) 429-437.

Nous analysons en détail l'activité optique non linéaire des molécules chirales. La non-localité de l'interaction lumière-matière qui est à l'origine de l'activité optique est étendue aux effets d'optique non linéaire du second ordre (génération de second harmonique en surface) et du troisième ordre (dichroı̈sme circulaire non linéaire). Nous discutons également des modélisations microscopiques de l'activité optique. Différents phénomènes qui découlent de ces considérations sont ensuite démontrés expérimentalement sur des molécules chirales spécialement synthétisées. Pour citer cet article : F. Hache et al., C. R. Physique 3 (2002) 429-437.