Efficient hydrogen production by ethanol reforming over Rh catalysts. Effect of addition of Zr on CeO2 for the oxidation of CO to CO2 - 01/01/04
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Résumé |
Reforming of ethanol in excess of water (1 to 8 molar ratio) has been investigated on Rh/CeO2, Rh/ZrO2 and a series of Rh/CeO2-ZrO2 (with Ce/Zr = 4, 2, and 1). XPS results indicate that the presence of Rh has resulted in partial reduction not only of CeO2 but also of ZrO2 (where the presence of XPS Zr2+ lines were seen at 180.8 ± 0.15 eV). At the temperature range of 400-500 °C, all catalysts showed complete conversion of ethanol with high selectivity towards hydrogen production (approaching the theoretical value of 6 mol of H2 per mole of ethanol inlet). The effect of the support was mainly noticed on the CO2/CO ratios. At 400 °C and above, this ratio was thermodynamically limited for the most active catalysts. For the series Rh/CeO2-ZrO2, there appears to be a relationship between the total surface oxygen atoms (as determined by XPS) and the extent of water gas shift reaction (WGSR): the higher the surface oxygen concentration, the higher the WGSR. To cite this article: C. Diagne et al., C. R. Chimie 7 (2004).
Résumé |
Le vaporéformage de l'éthanol a été étudié avec un grand excès d'eau (rapport molaire 1/8) pour des catalyseurs Rh/CeO2, Rh/ZrO2 et Rh/ CeO2-ZrO2 (rapport Ce/Zr = 4, 2 et 1). Tous les catalyseurs conduisent à une conversion complète de l'éthanol entre 400 et 500 °C et à une forte sélectivité en hydrogène, approchant la valeur de 6 moles d'hydrogène par mole d'éthanol introduit. L'effet du support sur la formation de CO2 et de CO est particulièrement remarquable. À partir de 400 °C, le rapport CO2/CO approche l'équilibre thermodynamique de la réaction de conversion de gaz à l'eau pour le catalyseur le plus actif (Ce/Zr = 1). Pour la série Rh/CeO2-ZrO2, une relation entre la quantité d'atomes d'oxygène de surface déterminé par XPS et la réaction de conversion de gaz à l'eau a été mise en évidence, expliquant la formation sélective de CO2 aux dépens de CO pour les catalyseurs présentant une concentration d'oxygène importante en surface. Pour citer cet article : C. Diagne et al., C. R. Chimie 7 (2004).
Mots clés : Rh/CeO2 ; Rh/ZrO2 ; Rh/CeO2-ZrO2 ; H2 production ; Ethanol reforming ; Methane reforming ; Water-gas shift reaction (WGSR).
Mots clés : Rh/CeO2 ; Rh/ZrO2 ; Rh/CeO2-ZrO2 ; Production d'hydrogène ; Réformage d'éthanol ; Réformage du méthane ; Conversion du gaz à l'eau.
Plan
Vol 7 - N° 6-7
P. 617-622 - juin-juillet 2004 Retour au numéro
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