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Comptes Rendus Chimie

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Uranium(VI) bis(imido) disulfonamide and dihalide complexes: Synthesis density functional theory analysis - 03/08/10

Doi : 10.1016/j.crci.2010.01.016 
Liam P. Spencer a, Ping Yang b, Brian L. Scott a, Enrique R. Batista b, James M. Boncella a, ⁎
a Materials, Physics and Applications Division, Los Alamos National Laboratory, PO Box 1663, MS J514, Los Alamos, NM 87545, United States 
b Theoretical Division, Los Alamos National Laboratory, MS B268, Los Alamos, NM 87545, United States 

Corresponding author.

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Abstract

Novel cis- and trans-bis(imido) uranium disulfonamide derivatives have been prepared from iodide metathesis reactions between two equivalents of K[N(Me)(SO2Ar’)] (Ar’=4-Me-C6H4) and U(NtBu)2(I)2(L)x (L=OPPh3, x=2; Me2bpy, x=1; Me2bpy=4,4’-dimethyl-2,2’-bipyridyl). These bis(amide) derivatives serve as useful precursors for the synthesis of the trans-diphenolate complex U(NtBu)2(O-2-tBuC6H4)2(OPPh3)2 (5), cis- and trans-dithiolate complexes U(NtBu)2(SPh)2(L)x (L=OPPh3 (6); Me2bpy (7)), and cis- and trans-dihalide complexes with the general formulas U(NtBu)2(X)2(L)x (X=Cl, L=OPPh3 (8), L=Me2bpy (10); X=Br, L=OPPh3 (9), L=Me2bpy (11)). DFT calculations performed on the trans-dihalide series U(NtBu)2(X)2(L)2 and the UO22+ analogues UO2X2(OPPh3)2 suggest that the uranium centers in the [U(NtBu)2]2+ ions possess more covalent character than analogous UO22+ derivatives but that the U-X bonds in the U(NtBu)2X2L2 complexes possess a more ionic nature.

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Keywords : Uranium, Imido, Amide, Halide, Covalency, Protonolysis


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Vol 13 - N° 6-7

P. 758-766 - juin 2010 Retour au numéro
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